2018/11/22

高圧下における水素結合の対称化の直接観察に成功

 

− 地球深部で含水鉱物の高圧相に起きる物性変化の原因を解明 −

 

日本原子力研究開発機構

J-PARCセンター

東京大学大学院理学系研究科

北海道大学

 

概要

国立研究開発法人日本原子力研究開発機構J-PARCセンターの佐野亜沙美 研究副主幹らの研究グループは、東京大学大学院理学系研究科の小松一生准教授、鍵裕之教授、北海道大学大学院理学研究院の永井隆哉教授およびオークリッジ国立研究所との共同研究で、大強度陽子加速器施設J-PARCの物質・生命科学実験施設にある超高圧中性子回折装置PLANETおよび米国パルス中性子源SNSの高圧下パルス中性子回折装置SNAPを用いて、含水鉱物の高圧相であるδ-AlOOHの高圧下中性子回折実験を行いました。その結果、18万気圧(地下約520 km相当)という高圧下において、水素原子が隣り合う二つの酸素原子間の中心に位置する「水素結合の対称化」が起きることを初めて直接観測しました。

圧力による水素結合の対称化は、約半世紀前の理論による予言以来、その存在を証明するため様々な研究がなされてきました。しかし先行研究は間接的な手法にとどまっており、直接的な証拠はまだ得られていませんでした。今回大強度のパルス中性子を用いた回折実験によって初めて、高圧下における水素位置を決定し、対称化を直接観察することに成功しました。

 

図. 中性子回折実験により得られた高圧下における水素原子の分布確率。濃い青色のピークが水素原子の存在確率の高い位置に相当する。図中の×印は酸素の位置を示し、水素周りの拡大図(a左図黒枠)を示す。低圧側では水素は非対称な分布を示しているが(a)、圧力が上がると水素の分布が同じ高さを持つ二つの山になり(ディスオーダー状態, b)、18.1 GPaにおいて中点の一点に存在するようになった(c, 1 GPaは1万気圧に相当)。

 

本研究により、δ-AlOOHで見つかっていた物性の変化は高圧下の水素結合の対称化と、その低圧側で新たに見つかったディスオーダー状態により引き起こされていることが明らかになりました。水素結合の対称化にともなう水素位置の変化はごくわずかですが、結合様式の変化によって鉱物全体のマクロな物性変化を引き起こすことを示しています。

本結果は平成30年(2018年)10月19日18時(現地時間10時)に英国科学雑誌「Scientific Reports」のオンライン版に掲載されました。 

 

詳細については、日本原子力研究開発機構 J-PARCセンター のホームページをご覧ください。

―東京大学大学院理学系研究科・理学部 広報室―