2015/09/25

レーザーが空気中で増幅される機構を解明

発表者

  • 山内 薫（化学専攻 教授）
  • Huailiang Xu（State Key Laboratory on Integrated Optoelectronics, College of Electronic Science and Engineering, Jilin University 教授、化学専攻 客員）
  • Erik Lötstedt（化学専攻 助教）
  • 岩崎 純史（附属超高速強光子場科学研究センター 准教授）

発表のポイント

  • 空気中でレーザーが増幅される機構を実験と数値シミュレーションにより解明した。
  • 空気中のレーザー増幅には、窒素分子イオンの第3の電子状態が重要であることを示した。
  • 強いレーザー場の存在によって誘起される、さまざまな媒質のプラズマ発光やレーザー増幅機構の解明につながることが期待される。

発表概要

図1

図1. レーザーが空気中で増幅される機構

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東京大学大学院理学系研究科化学専攻の山内薫教授らの研究グループは、空気中でレーザーが増幅される過程の一端を明らかにし、空気中に含まれる窒素分子がイオン化した際、第3の電子状態の存在が重要であることを示しました。今後、さまざまな媒質のレーザープラズマの発光やレーザー増幅機構の解明につながることが期待されます。

従来、物質にレーザーを照射してイオン化すると最もエネルギーの低い電子基底状態の原子イオンや分子イオンが主に生成されることが知られていました。しかし、レーザーを用いて空気をイオン化すると、空気に含まれる窒素分子がイオン化した結果、窒素分子イオン（注1）のエネルギーが高い電子状態（B 2Σu+）から低い電子基底状態（X 2Σg+）へ変化する際に391ナノメートルのレーザー発光が観測されますが、なぜ空気をイオン化した場合にそもそもエネルギーの高い電子状態の窒素分子イオンが電子基底状態よりも多く生成される（反転分布（注2））のか、その原因については未解決のままでした。

今回この反転分布を説明するため、山内教授らは極めて短い数サイクルパルス（注3）（4~6 フェムト秒）を用いて空気を電離する実験を行うとともに、理論モデルを用いた数値シミュレーションを行いました。その結果、レーザー発光に関わらない第3の電子励起状態（A 2Πu）が、レーザー場の存在によって窒素分子イオンの電子基底状態と強く相互作用して電子基底状態の分布を減らした結果、エネルギーが高い電子状態から電子基底状態の間に反転分布が起きることを示しました。

本成果は、強いレーザー場の存在によって誘起される、さまざまな媒質のプラズマ発光やレーザー増幅機構の解明につながることが期待されます。

発表内容

フェムト秒レーザーパルス（注4）を空気中に集光することによって、空気に含まれる窒素分子をイオン化（電離）、電子励起した結果、レーザーフィラメント（注5）と呼ばれるプラズマカラムを生成することが知られています。近年、レーザーフィラメントから観測される蛍光やレーザー発光について数多く報告がされています。物質をレーザーによって電離した場合、最もエネルギーの低い電子基底状態に電子を失ったイオンが主に生成することが、理論研究や観測実験によって知られています。しかし、空気を電離したフィラメントにおける窒素イオンからは、エネルギーが高い電子状態（B 2Σu+ 、 B状態）から電子基底状態（X 2Σg+ 、X状態）へのレーザー発光が391ナノメートルに観測され、なぜエネルギーの低いX状態よりエネルギーの高いB状態に多くの分布が存在するのか、その反転分布の原因については未解決のままでした。　

極めて短いパルスを持つ数サイクルレーザーパルスを、今回空気中に集光することによってレーザーフィラメントを生成して窒素分子を電離したところ、B状態からX状態へのレーザー発光の増幅を、分光器によって波長391ナノメートルに観測しました。この実験結果は、4～6フェムト秒という非常に短い時間に反転分布が達成されていることを示しており、電子衝突や電子の再散乱による電子励起過程では反転分布を生み出すには難しいことから、新しい説明が必要になりました。

そこで、この反転分布を説明するため、図に示したように窒素分子イオンのX、 A、 B振電状態について、双極子遷移を考慮した理論モデルを検討し数値シミュレーションを行いました。強いレーザー電場によって窒素分子が電離され、その後の各X、 A、 B振電状態の分布数を時間に対して調べたところ、B状態とX状態がレーザー場の存在によって強く相互作用して、X状態からB状態への分布の移動があること、また、レーザー場の存在によってレーザー発光に関与していない第3の電子励起状態（A 2Πu、A状態）とX状態との強い相互作用の結果、A状態の分布数が増加していることがわかりました。以上の結果から、窒素分子イオンのX状態の分布が、B状態とA状態に移動することによって、B状態分布数がX状態分布数を上回り、反転分布が起きていることを明らかにしました。

今回の結果から、強いレーザー場の存在によって誘起されるさまざまな媒質のプラズマ発光やレーザー増幅機構の解明につながること、また、最近注目されているリモートセンシングによる物質同定法などへの応用が期待されます。

発表雑誌

雑誌名
Nature Communications （2015年9月25日オンライン版）
論文タイトル
Sub-10-fs population inversion in N2+ in air lasing through multiple state coupling
著者
Huailiang Xu, Erik Lötstedt, Atsushi Iwasaki, and Kaoru Yamanouchi＊
DOI番号
10.1038/ncomms9347
要約URL
※

用語解説

（注1）窒素分子イオン
窒素分子が電離して電子を失い、1価のプラスイオンとなった状態のこと。↑
（注2）反転分布
低いエネルギー状態にある原子（または分子）の数よりも、高いエネルギー状態にある原子（または分子）の数が多い場合を言う。反転分布を持つ場合、誘導放出によって入射光の増幅、すなわちレーザー発振が可能となる。↑
（注3）数サイクルパルス
近赤外から目に見える可視光にわたる幅広い波長領域の光がコヒーレントに重ね合わさって存在することによって、光の搬送波周期（波長800 ナノメートル(nm)において2.6 フェムト秒）の2～3倍程度の時間しか存在しないレーザーパルスのこと。↑
（注4）フェムト秒レーザーパルス
時間幅が数10～数100フェムト秒のレーザーパルスのこと。なお、1フェムト秒とは10-15秒のこと。↑
（注5）レーザーフィラメント
強いレーザーを媒質に集光すると、レーザーが伝播する光の路にそって、媒質が電離して負の電荷を持つ電子と正の電荷を持つイオンとが、プラズマの状態で存在する様子のこと。↑