2012/12/20

自然界で最も低密度の液体

発表者

  • 福山 寛(東京大学大学院理学系研究科物理学専攻 教授)
  • 佐藤 大輔(日本学術振興会 特別研究員)

発表のポイント

  • どのような成果を出したのか
    2次元空間に閉じ込めたヘリウム3の単原子層膜が、絶対零度まで10分の1度以下から千分の2度に至る超低温で、自然界で最も低密度の液体に自己凝縮することを発見した。
  • 新規性
    基底状態が気体となることが理論的に予測されていた唯一の物質である2次元ヘリウム3が、非常に低密度の液体ではあるが、液化することが実験的に分かった。
  • 社会的意義/将来の展望
    量子多体系に対する従来の理論計算に再考を促し、その発展を促すインパクトがある。量子系の気相 — 液相転移の制御パラメータに次元性が加わったことで、自然界に存在する多様な量子流体のより深い理解に寄与する。

発表概要

物質は一般に、低温では構成粒子の自由な運動が少なくなり、やがて固体となる。しかし、質量が小さく量子性の高い粒子からなる物質は、絶対零度でも固化せず液体や気体にとどまる可能性があり、量子液体・量子気体とよばれる。これまで基底状態(エネルギーが最も低い安定状態)が量子気体となる物質は観測されたことがないが、現実の系の中で唯一、ヘリウム3原子を2次元空間に閉じ込めた系は、その有力候補だと考えられてきた。

ところが、今回、東京大学大学院理学系研究科 物理学専攻の福山寛教授と日本学術振興会特別研究員の佐藤大輔博士の研究グループは、グラファイト表面にヘリウム3の単原子層膜を吸着させた2次元ヘリウム3原子系の熱容量を、絶対零度に近い2mK(mKは千分の1ケルビン)の超低温度まで測定し、この系が、量子気体になるのではなく、これまで知られるどの液体よりも低密度の液体相の"水たまり(パドル)"状に凝縮し、それ以外の基板表面は真空となることを発見した。さらに、これが2次元ヘリウム3原子系の普遍的な性質であると結論した。これは、従来の理論予測を覆す実験結果であり、理論の再検討あるいは新たな理論の構築を迫っている。自然界には固体中の電子系、原子核、中性子星など多様な量子流体が存在するが、気相 ─ 液相転移を詳細に実験研究できる物質は液体ヘリウムに限られる。今回、その制御パラメータに次元性が加わったことで、量子流体のより深い理解につながる。

発表内容

図1

図1:(a) グラファイト表面の2次元空間に閉じ込められたヘリウム3の熱容量の測定結果。図中の数字は試料の面密度(単位はnm-2)。(b) 熱容量の温度に対する比例係数(ガンマ係数)の面密度依存性。図中の破線は、ヘリウム3原子が吸着基板全体に拡がって運動しているときに期待される振る舞い。挿入図は、試料をグラファイト基底面と平行な方向から見たときのイメージ図。グラファイト(黒色)表面を高密度な単原子層固体ヘリウム4(青色)で覆った上に単原子層ヘリウム3(黄色)を吸着させた。

拡大画像

図2

図2:グラファイト表面の2次元空間に閉じ込められたヘリウム3原子(黄色)が、絶対零度付近で、自然界で最も低い密度の液体に自己凝縮(液化)したイメージ図。青色はグラファイト表面を覆う単原子層の固体ヘリウム4。

拡大画像

物質は一般に、十分高温で構成粒子が自由に動き回る気体となり、低温では粒子間引力のためにまず密度が高い液体となり、より低温になると自由な運動をやめて固体となる。ところが、質量が小さく引力も弱いヘリウム原子(4He)の場合、ハイゼンベルクの不確定性原理のため、絶対零度でも液体のまま固化しない。このような液体を量子液体とよび、超流動現象など驚くべき性質をもっている。では、絶対零度でも真の安定状態として気体にとどまる量子気体は存在するだろうか?その唯一の候補と考えられてきた物質が、ヘリウム3原子(3He)を2次元空間に閉じ込めた系(以下、2次元ヘリウム3)である。原子核の中性子が1つ少ないヘリウム3はヘリウム4より軽いし、空間次元が下がると量子ゆらぎが増す一方、周囲の原子数が減って引力も弱くなるからである。

東京大学大学院理学系研究科 物理学専攻の福山寛教授と日本学術振興会特別研究員の佐藤大輔博士の研究グループは、グラファイト表面にヘリウム3の単原子層膜を吸着させることで2次元ヘリウム3系を作り、これを絶対零度に近い2 mK(mKは千分の1ケルビン)まで冷却してその熱容量を詳しく測定したところ、従来の理論予測と異なり、この系が超低温下で非常に希薄な液体に自己凝縮することを発見した。ヘリウム3はフェルミ ─ ディラック統計(注1)に従うフェルミ粒子なので、その気体または液体の熱容量は十分低温で温度に比例する(図1(a))。さらに、2次元のフェルミ粒子系の場合、その比例係数(ガンマ係数)が粒子の面密度に依らず、系の面積と粒子の有効質量(注2)だけに比例するというユニークな性質がある。そのため系を希薄にしてゆくと、有効質量は裸のヘリウム3原子質量に近づくので、ガンマ係数は一定値に近づくはずである。ところが実験データは面密度 0.6 nm-2(1平方ナノメートルあたり原子0.6個)以下で鋭角的に折れ曲がり、ガンマ係数は原点に向かって直線的に減少している(図1(b))。これは系が臨界密度 0.6 nm-2 をもつ量子液体と密度がほとんどゼロに近い部分に相分離することを意味しており、絶対零度ではすべてのヘリウム3が単原子層の "水たまり(パドル)"状に自己凝縮し、それ以外の基板表面は真空となる(図2)。

この現象は、(1) グラファイト表面に直接吸着したヘリウム3単原子層膜、(2)グラファイト表面とヘリウム3単原子層膜の間に高密度の単原子層固体ヘリウム4を挿入した場合(図1(b)挿入図)、(3)さらに単原子層固体ヘリウム3も挿入した場合、のいずれの系でも観測され、臨界密度もほぼ同じ(0.8、0.6、0.9 nm-2)だった。これらの実験事実から、福山教授らのグループはこれがヘリウム3を2次元空間に閉じ込めたときの普遍的な性質であると結論した。観測されたパドルは驚くほど希薄で、その平均粒子間距離(1.4 nm)は3次元の液体ヘリウム3の3倍以上である。これを3次元の質量密度に換算するとわずか 0.002 g/cm3 となり、これまで自然界で知られるもっとも低密度の液体水素(H2)の1/30と桁違いに小さい。2次元ヘリウム3は超低温度で、ほとんど気体といってよいほど希薄で束縛力の弱い量子液体に液化することが分かった。

従来の研究では、パドル形成を観測したと主張するグループと観測しなかったと報告するグループがあって状況は混沌としていた。しかし、それらの実験の多くは、2次元性が良くない多孔質の吸着基板が使われたり、数原子層の超流動ヘリウム4薄膜の上に"浮かんだ"ヘリウム3系に対する実験であったため同位体相分離の効果が無視できなかったりと、必ずしも純粋な2次元ヘリウム3の気相─液相転移を議論できるものではなかった。本研究では、原子スケールで平坦な表面をもつグラファイト基板を使用したことと、それでも残存する基板の不均一効果の除去に成功したことで、今回の発見につながった。

この実験結果は従来の理論計算の予想を覆すものである。フェルミ粒子の多体系を正確に理論的に扱うのは現代物理学の難問の一つであり、本研究はその発展を促す一つの契機になるであろう。一方、グラファイト表面に特有な未知の間接引力がヘリウム3原子間に働いており、これが自己凝縮の隠れた原因かも知れない。しかし、グラファイト表面を固体ヘリウムの1〜2原子層で覆った場合と覆わなかった場合で同じ実験結果が得られたという事実は、これと矛盾するように見える。その謎解きは今後の研究にかかっている。まずは、80 mK 以上 1 K 以下と予測される気相─液相転移の臨界温度を直接観測するのが次の重要課題である。

自然界には液体ヘリウムの他に、金属中の伝導電子系、半導体中の励起子系、レーザー冷却した準安定な希薄原子気体、原子核、クオーク・グルオン・プラズマ、中性子星など多くの量子流体がある。量子気体─量子液体の相転移を詳細に観測できる液体ヘリウムの研究は、今後も我々の自然への理解をいっそう豊かなものにしてくれるに違いない。

発表雑誌

雑誌名
「Physical Review Letters誌(フィジカル・レビュー・レターズ誌)」12月7日号に掲載
論文タイトル
Observation of Self-Binding in Monolayer 3He
著者
D. Sato, K. Naruse, T. Matsui, and Hiroshi Fukuyama
DOI番号
10.1103/PhysRevLett.109.235306
アブストラクトURL
http://prl.aps.org/abstract/PRL/v109/i23/e235306
本研究を紹介した解説記事
F. G. Gasparini, Viewpoint in Physics 5, 136 (2012).
A. G. Smart, Physics Update in Physics Today (online版)
(Physics Today誌1月号に本格的な紹介記事が掲載予定)

用語解説

注1 フェルミ — ディラック統計
自然界に存在する素粒子は、統計法則の違いでフェルミ粒子とボース粒子の2種類に分類される。2個以上の粒子が同一の量子状態をとることを禁止する(パウリの排他律)のがフェルミ ─ ディラック統計で、電子、陽子、中性子、クオークなどはこの統計に従うフェルミ粒子である。これらが奇数個集まって構成するヘリウム3原子は、全体として一つのフェルミ粒子(複合フェルミ粒子)として振る舞う。これに対して、同一の量子状態をとる粒子数に制限がないのがボース─アインシュタイン統計で、フェルミ粒子が偶数個集まって構成するヘリウム4原子は、全体として一つのボース粒子として振る舞う。風船に詰めるヘリウムガスはヘリウム4である。
注2 有効質量
多粒子系で、粒子間の相互作用の結果、真空中に孤立した粒子の質量(裸の質量 m)とは異なる質量をもった粒子のように振る舞う。この見かけの質量を有効質量(m*)とよぶ。レナード ─ ジョーンズ型の相互作用をする希ガス原子系では、一般に m* > m である。結晶の周期ポテンシャル中を運動する電子も、エネルギーバンドを形成することで、その運動は真空中の粒子とは異なる。この場合の見かけの質量も有効質量とよぶ。

参照URL

http://kelvin.phys.s.u-tokyo.ac.jp/fukuyama_lab/